量子生物学IV 光合作用中的量子相干能量输运(下)
本帖最后由 风云际会 于 2013-1-11 03:12 编辑进展
大多数最近在FMO复合体上的理论工作重心是放在了蛋白质环境的自然本性上了。正如先前提及的,最简单的处理方式是把FMO内每一个分子之间是通过无关联的马尔科夫热浴来互相联系的。然而,由于电子激发态之间的强耦合(100cm^(-1),对应能级范围约在300K)以及围绕着FMO复合体的细胞核的运动,人们一致同意这样的处理方式是不充分的。当我们把以上两点加入后,那么基于微扰耦合的计算(Born近似),无记忆的马尔科夫近似和独立热浴近似都会出问题。人们已经完成任务了大量的工作去理解当这三个近似条件被进一步放宽之后会怎样。
无论是实验还是理论工作都有结果明确的提示非微扰及非马尔科夫环境可以同时提高相干时间和激子传输的效率。类似的,一个最近的分析指出相干振动模可能在实验所看到的相干振荡中扮演着重要的角色。然而,热浴和不同的BChl分子之间的关联仍然并未被完全理解。最近的工作显示在一些情形,关联确实提升了效率,但在另一些情形又有可能降低,并且应当存在一个最优全局噪声水平。做为对比,分子动力学模拟显示无关联的热浴马尔科夫近似可能是没问题的,这意味着独立热浴模型对于解释提升的效率应当是充分的。总得来说,在光合单元(FMO及其他)内的关联热浴效应和振动激子模所实际起的作用仍然不清楚,有待于进一步的实验研究。
尽管我们在上一节讨论了积极的结果和预言,然而近来的分析已经表明量子模型相对于经典的Forster模型(这个模型可以被看作量子模型的不带量子相干的微扰展开)对于效率的提升可能只有几个百分点。即便如此,即便只有几个百分点提升,对于在低光条件下的下植物和菌的生存可能是至关重要的。Foster模型是不是唯一的可以用于比较的经典模型呢?举人例子,最近的工作建议对于在FMO复合体内的输运的描述的一个可选模型预言了振荡和类量子行为,而这个模型却是完全经典的。多个研究工作已经建议可行的方法去明确无疑的证实量子效应是正确的方式去描述所观测到的实验事实,这些建议目前都还超过当前实验所能达到的范围。
有一点要注意的是所有这些模型都没有包含最近所发现在FMO内的八个BChl-a分子。Ritschel等人研究了完全的FMO三聚体,包括了在生一个三聚体内的每一个复合体中的八个BChl分子。他们发现如果人们把这个新分子看成能从天线接收激子的场所,由于到不同“场所”间的弱耦合及能量失谐(注:就是远离共振点了),几乎不会发性相干激子。在这个情形,他们仅仅观察到在集体动力学中的指数衰减。另一方面,分子动力学模拟显示由于三聚体内的别的单聚体的影响所致的耦合增强在单个FMO内的量子相干效应比预想的要大。由于这,他们提猜想快速的能量涨落(比如由于热效应)是高效输运的主要原因,而不是由别的研究所预言的相干量子效应。
开放问题
在室温下观测到生物系统内的量子效应就其本身而言是极为引人注目的。大量的实验及理论证据建议原则上这样的相干可以提高像FMO这样的复合体的光合单元的效率,即便只是提高了几个百分点。当然,为了完全理解和证实其作用更多的工作研究需要去完成。比如,在已经不是活的有机体内的相干测量已经完成了。在实验中,激子通过激光来产生。在活的有机体内,激子通过无相干的阳光或者通过加紧的天线复合体的能量转移来产生。问题是在这样的情形量子相干是不是仍然起到了重要作用呢?另外,我们仍不清楚由量子模型所预言的小的效率提升是不是能提供生物(竞争)优势。一些像绿硫菌及红藻这样的物种生活在低光环境下,对于这类情形,任何小的效率提升对这些生物都是重要的。
在高级植物中光合装置趋向于复杂并且似乎变得不那么有序。这表明在这些复合体内能量位形将变得非常的凹凸不平。所以在这样复杂的系统内FMO复合体内的量子相干在维持高效率的能量输运上有可能起到更加重要作用。观测及验证这个猜想是这个领域里的最大的开放问题。比如,最近的工作用了重整化分析(注:对这样的无规体系做重整化分析,我觉得结论是不可靠的,除非无序本身遵循了某种分布,那可以用replica的技巧来应付)所得到结果表明在更在网络中的相干被静态无序和热效应限制了。类似的,针对绿硫菌大天线内的激子传输动力学的一个研究发现无序的能量位形把所有激子相干给消除了(注:这个比较靠谱)。总而言之,更广泛的理解相干在大范围的光合作用复合体所起的作用是必需的。通常人们认为鲁棒性和光保护--而不是高效率--是自然必需的。
To be continued...
后面是关于候鸟的磁受体的研究,居然关联到了自旋,呵呵,拭目以待。
不知道大家从这篇里学到了怎么?自然科学研究就是这样,一种一种可能能去尝试,直到把人们认为所有可能的东西都研究一遍后,我们最终终于可以在某个层面上对某个问题给出一个恰当的回答,这回答可能包括了已弄清楚的和还未弄清楚的。而这本身其实就是科研的乐趣,因为你是在开疆拓土!
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